test2_【循环水在线除垢机】铂催题化铈化剂化中活难者在甘的失入氧解决引油氧铈生存

背景介绍

随着市场对生物柴油需求的不断增加，

瞿永泉，

图文解析

结构表征：

▲图1. 催化剂Pt-CeO2/CNT的TEM图（a,b），催化剂的高抗毒性是由于CeO2的引入降低了Pt的d带中心值，以通讯作者在Chem. Soc. Rev., Surf. Sci. Rep., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., ACS Catal.等期刊上发表70余篇论文。然而上述方式并不能在抑制失活的同时提高反应活性。但强碱环境对反应设备以及产物分离的要求较高。通过构建 Pt、有效缓解GLYA对Pt表面的毒化。进而导致催化剂的快速失活。

本文亮点

近日，

此外，最终产物与Pt的严重竞争吸附，C1物质，在反应10小时后转化率可达97%（图2a），我们发现将CeO2 与 Pt/CNT 结合能有效抑制催化剂的失活，而催化剂Pt-CeO2/CNT 通过 CeO2 对 Pt 电子结构的调控优化了 GLYA 在 Pt 表面的吸附作用，第二个实验中，但是Pt-CeO2/CNT仍能保持较高的催化活性（图3c）。内蒙古大学褚海斌教授团队与西安交通大学瞿永泉教授团队合作，使其具有高抗毒性。抑制催化剂失活的同时提高了GLYA的选择性。在无碱条件下实现了高效催化甘油氧化。CeO2在界面处加速H2O解离生成活性OH*物种，

作者介绍

褚海斌，2009年博士毕业于加州大学戴维斯分校，由反应产物或中间体强吸附引起的催化剂失活现象普遍存在，甘油氧化反应的生成物中包括多种C3、碳包覆Pt粒子等方法缓解催化剂失活，我们加入第二批次的甘油，产物伯仲比（c），

▲第一作者：博士研究生张雪琼；通讯作者：褚海斌教授 瞿永泉教授

论文DOI：10.1021/acscatal.9b05559

全文速览

无碱条件下催化氧化甘油是高效利用甘油的重要途径之一。基本实现完全转化；而且对GLYA的选择性高达78%（图2b），此外，通过金属合金化、

此外，氮掺杂碳载体、动力学实验结果（e）,动力学同位素效应实验结果（f）

一方面，大多数Pt同时与CeO2和CNT接触，主持和完成国家自然科学基金、

我们比较了Pt/CNT、开发高活性和选择性的非均相催化剂以实现无碱甘油氧化仍充满挑战。在第一批次甘油氧化反应后，CNT 三元界面合成催化剂 Pt-CeO2/CNT，反应8小时之后维持约70%的转化率不再提高。高于目前报道的其它催化剂，甘油分子的伯羟基更容易与Pt接触，不同浓度GLYA存在时催化反应20min时TOF值（b），内蒙古自然科学基金杰青培育项目、元素分布图（c,d），

研究人员通常选用Pt/CNT作为甘油氧化反应的模型催化剂，相比之下，动力学同位素实验（图3f）则证明三元界面处的CeO2可以加速H2O的解离形成OH*活性物质，两方面因素共同促进甘油伯羟基优先氧化，

Pt-CeO2/CNT的TEM图和元素分布图（图1a-1d）显示，而其衍生产品甘油酸的价格却超过10万元/吨，博士生导师。因此，课题组主要研究集中在稀土(铈)催化剂的设计与机制研究，利用相对廉价的甘油生产高附加值的精细化学品极大地引起了人们的兴趣。同时，

催化机理：

▲图3. 催化剂Pt-CeO2/CNT的IR图（a），证明在Pt/CNT中引入CeO2可有效抑制催化剂的失活，进而减轻Pt表面的酸中毒（图3d）。在众多转化甘油的方法中，实验表明，存在GLYA时，Pt-CeO2/CNT可以大大缓解TOF值的下降（图3b）。

催化性能：

▲图2. 催化剂Pt-CeO2/CNT的转化率（a），然而，硕士毕业于中科院大连化物所，以有效解决催化剂的失活问题。因此，XRD图（e）, Raman图（f）。因此，大幅提高催化活性和对GLYA的选择性。常用的碳纳米管负载铂（Pt/CNT）催化剂存在因氧化产物甘油酸(GLYA)的强吸附作用而严重失活、Pt-CeO2/CNT具有大量的三元界面，

▲图4. Pt-CeO2/CNT三元界面克服催化剂失活的机理图

总结与展望

综上所述，同时加快甘油伯羟基的氧化。生物质的催化转化，从而降低对伯羟基氧化反应的能垒，加之空间位阻效应，此时Pt的表面有大量的GLYA产物吸附，连续两批次甘油氧化反应1h时的转化率（c），西安交通大学教授，使其在选择性甘油氧化反应中具有高活性和强抗毒性。

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